Inkohärente Neutronenstreuung an festem Wasserstoff

Bickermann, A.

Book/Report

FZJ-2018-01140

Inkohärente Neutronenstreuung an festem Wasserstoff

Bickermann, A. (Corresponding author)FZJ*

1978
Kernforschungsanlage Jülich, Verlag Jülich

Jülich : Kernforschungsanlage Jülich, Verlag, Berichte der Kernforschungsanlage Jülich 1487, II, 100, [54] p. (1978)

Please use a persistent id in citations: http://hdl.handle.net/2128/17071

Report No.: Juel-1487

Abstract: In dieser Arbeit wurden die Bewegungen der Molekülschwerpunkte und die Rotationsbewegungen in festem Wasserstoff mit inkohärenter Neutronenstreuunguntersucht. Ein erster Vergleich mit der Theorie zeigte, daß die gemessenen Signale sehr hohe Anteile an Mehrfachstreuung enthielten. Deswegen wurde ein Monte-Carlo Programm weiterentwickelt, das bei einer gegebenen Streufunktion eine vollständige Simulation des Experiments und damit eine sehr genaue Korrektur für Mehrfachstreuung ermöglicht. Mit Hilfe dieses Programms wurde gezeigt, daß sich die experimentellen Daten hinsichtlich der Bewegungen der Molekülschwerpunkte sehr gut durch eine Streufunktion beschreiben lassen, die mit der eines harmonischen Kristalls formal identisch ist. Daß diese Identität nur formal besteht, kann man aus dem Vergleich des gemessenen Spektrums der Bewegungen mit einer in einer harmonischen Näherung berechneten Zustandsdichte entnehmen. Man findet den erwartet großen Einfluß der Anharmonizitäten und kurzreichweitigen Korrelationen auf diese Zustandsdichte. Eine mittlere quadratische Auslenkung von .46 $\mathring{A}^{2}$bestätigt die Quantenkristallnatur des festen Wasserstoff. Hinsichtlich der Rotationsbewegungen wurde der Übergang l = 1 $\rightarrow$ l = 0untersucht, und zwar die mittlere Übergangsenergie sowie die Halbwertsbreite der Übergangslinie als Funktion der Konzentration x der ortho Komponente (14 = x = 91 %) bei zwei Temperaturen (1.2 und 4.2 K). Beide Größen wurden mit den Ergebnissen makroskopischer Messungen und mit einigen theoretischen Modellen verglichen. Dabei passen die Ergebnisse für alle ortho Konzentrationen, bei denen sich unsere Proben in der orientierungsungeordneten hcp Phase befanden, gut in den von den makroskopischen Experimenten und der Theorie vorgezeichneten Rahmen. Im besonderen läßt sich die Übergangsenergie bei 4.2 K gut durch eine übereine Hochtemperaturentwicklung bestimmte [1,2] Padé Approximante beschreiben. Bei dieser Hochtemperaturentwicklung wurde als anisotrope Wechselwirkung zwischen den ortho Molekülen die elektrische Quadrupol-Quadrupol Wechselwirkung genommen und eine statistische Verteilung der ortho Moleküle unterstellt. Der Unterschied zu einer thermischen Gleichgewichtsverteilung der ortho Moleküle wurde für ein mikroskopisches Modell bei kleinen ortho Konzentrationen berechnet.Dabei zeigte sich, daß unsere Daten sehr viel mehr einer statistischen als einer Gleichgewichtsverteilung entsprechen. In den Konzentrations- und Temperaturbereichen, in denen eine orientierungsgeordnete fcc Phase hätte vorliegen sollen, weisen alle Ergebnisse konsistent darauf hin, daß sich unsere Proben stattdessen in einer geordneten hcp Phase befanden. Daß die Molekülschwerpunkte ein hcp Gitter bildeten, läßt sich aus dem Spektrum der Translationsbewegungenschließen. Extrapoliert man die bei 1.2 K als Funktion der ortho Konzentration x gemessenen Energien des Übergangs l = 1 $\rightarrow$ l = 0 nach x = 1 (reiner ortho Wasserstoff), so findet man einen Wert, der mit Berechnungen für eine geordnete hcp Phase übereinstimmt. Bei der für diese Phase abgeschätzten Phasenumwandlungskonzentration wurde außerdem eine Änderung des funktionalen Verhaltens der Übergangsenergie gefunden. Die Art dieser Änderung läßt vermuten, daß in unseren Proben innere Spannungen vorgelegen haben, die dem Übergang hcp $\rightarrow$ fcc entgegenwirkten und stattdessen zu der geordneten hcp Phase führten. Diese Beobachtungen sind konsistent mit der Tatsache, daß die für die fcc Phase vorhergesagten und in spektroskopischen Experimenten nachgewiesenen Drehimpulswellen weder direkt noch über ihren Einfluß auf den Rotationsübergang nachgewiesen werden konnten.

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